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浙江大学潘鹏举和赵骞等:基于非平衡中间态结构实现高分子水凝胶可编程的可逆变形
2020-06-01  来源:高分子科技

  高分子链可聚集为各种各样的聚集态结构,除了热力学控制的平衡态结构外,存在动力学控制的非平衡亚稳态或中间态结构。中间态结构在水凝胶等多组分软物质体系中更为常见,中间态结构的多样化也为材料的高性能化和功能化提供了更多可能。但与热力学平衡态结构相比,非平衡的中间态结构较难定制和调控,难以与材料的性质和功能直接关联,在材料制备中不易被应用。


  最近,浙江大学潘鹏举和赵骞等合作,利用结晶性温敏水凝胶可逆相变过程中所形成的非平衡中间态结构,首次实现了水凝胶材料可外力编程的可逆变形,展示了非平衡中间态结构在功能性水凝胶材料制备中的应用。


  该工作通过N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)、丙烯酸十八酯(SA)与交联剂N,N’-二甲基双丙烯酰胺(MBA)反应,制备了结晶性的化学交联P(NIPAM-co-SA)水凝胶(图1)。PNIPAM链的存在使凝胶具有温敏性;SA长烷基链可结晶,在水凝胶中形成结晶性疏水微区,提高凝胶的交联程度和力学性能。


图1 水凝胶的制备


  所制备水凝胶呈现可编程的可逆变形行为。施加外力并将凝胶置于高温(如45 ℃)中固定特定形状后,将其放入低温(如15 ℃)中约2 h可实现形状的回复(微观结构未达到平衡态,为中间态结构)。当再将其置于高温中,凝胶可在无外力条件下自发变形至先前固定的形状,该可逆变形可往返10次以上(图2a)。凝胶的可逆变形具有高度的可编程性。此外,凝胶的变形形状如果在低温中浸泡足够长时间(如30 h),达到平衡态结构后,初始形状信息将被消除,进而可实现形状的重塑(图2b)。


图2 水凝胶可编程的可逆变形行为


  基于同步辐射WAXS和SAXS分析了凝胶在变形过程中的微观结构变化,证明了非平衡中间态结构在材料变形中的独特作用和作用机理(图3)。当施加外力将凝胶在高温下固定形状后,SA结晶(或疏水)微区和PNIPAM链发生取向,同时PNIPAM链发生温度诱导的构象转变,凝胶发生相变。当将凝胶放回低温中回复一段时间后(如2 h),虽然宏观上形状已基本回复,但微观上体系仍处于非平衡的中间态结构,表现为PNIPAM链构象未完全回复,且SA结晶(或疏水)微区及其邻近的PNIPAM链仍存在一定取向。当将此状态的凝胶再次升高温度时,中间态结构会诱导PNIPAM链产生定向的构象变化,使凝胶产生可逆变形。而当将凝胶放回低温中回复足够长时间后(如30 h),中间态结构消失,体系达到平衡态,进而实现形状的重塑。


图3。 水凝胶可编程可逆变形的机理


  上述成果以“Programmable Reversible Shape Transformation of Hydrogels Based on Transient Structural Anisotropy”为题发表在Advanced Materials上(Adv. Mater. 2020, 2001693),论文第一作者为硕士生刘康康和博士生张玥,通讯作者为潘鹏举教授赵骞副教授,该研究得到了浙江大学谢涛教授吴子良研究员彩娃彩票的帮助,以及上海光源BL16B1线站的机时支持。


  论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202001693

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(责任编辑:xu)
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