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苏州大学华道本教授课题组在放射性碘吸附与检测方面取得创新性进展
2020-01-29  来源:高分子科技

  随着核能和核科学技术的发展,其在医疗、工业、农业、科学研究等领域中的应用越来越广泛。碘放射性同位素(129I和131I)是核燃料后处理中主要的挥发性裂变产物,具有不稳定、易挥发的特点。如日本福岛核电站事故后10天便可以在美国加州检测到放射性碘的存在。它一旦进入环境,易于被人体吸入或经食物链摄入,通常在甲状腺内积聚,严重影响人体代谢过程,甚至引发甲状腺病变。因此,研究放射性碘的实时检测和快速治理,对环境中放射性的污染评价和应急处置具有重要意义。苏州大学华道本教授课题组近年来将共轭微孔聚合物材料用于环境放射化学领域取得了系列进展,最近在放射性碘检测与吸附方面取得了创新性进展。

图1. 二乙基胺丙基修饰共轭微孔聚合物用于碘蒸气的吸附与检测。(Copyright 2020, The Royal Society of Chemistry.)

  为了实现碘的高容量吸附与快速检测,华道本教授团队以荧光共轭介孔聚合物为基体,同时引入不同吸附位点,研究了吸附位点结构对吸附能力的影响(图1)。其中N,N-二乙基胺丙基具有更高的旋转自由度,可有效地改善碘分子与吸附剂之间的相互作用,增强碘的吸附能力。共轭的骨架结构可以大大提高材料的耐辐照性能及化学稳定性。同时,由于碘的强荧光猝灭效应以及聚合物的全共轭结构,当微量的碘与材料作用时,会使淬灭信号被放大,有利于实现碘的有效检测。

图2. 碘的吸附和解吸。(a)在75℃和大气压下,不同吸附剂碘蒸气的重量吸收随时间的变化;(b)吸附剂对溶解在己烷中的碘的去除率随时间的变化(实验条件:C吸附剂=1。0 mg mL-1,C=0。3 mg mL-1,T=25℃);(c)在125℃下加热时被吸附碘随时间的释放曲线(插图:125℃下碘释放前后吸附剂的颜色变化)。(Copyright 2020, The Royal Society of Chemistry.)

  修饰了N,N-二乙基胺丙基的吸附剂在85℃时,碘分子以一种V形I5-形态通过电荷转移与材料中的苯环、三键,骨架和二乙基胺丙基上的N进行络合。该吸附剂在85℃时对碘的吸附容量达为5.03 g g-1,而被吸附的碘可以在125℃下两小时内实现90%的释放(图2)。为了实时监测的方便性,他们将这种荧光吸附剂负载于滤纸上,制成便于携带的荧光试纸条。这种试纸在4 ℃、碘蒸汽压为16.8 pa的条件下,3分钟荧光淬灭率可达到80%,用简单的便携式紫外灯即可观察到荧光淬灭;水蒸气及乙醇蒸气存在下也能实现对碘的有效检测(图3)。这项研究工作首次提出了一种同时吸附与检测放射性碘的新策略,为放射性碘污染评估和核应急处置提供了新思路。

图3。(a) 在饱和碘蒸气中,25℃时试纸荧光猝灭率与暴露时间的关系;(b)3分钟时温度对试纸荧光猝灭率的影响;(c)水蒸气和乙醇蒸气对荧光猝灭率的影响(25℃)。(d)试纸对碘蒸汽随响应时间的荧光变化。(Copyright 2020, The Royal Society of Chemistry.)

  以上相关成果发表在J. Mater. Chem. A, 2020, 10.1039/C9TA11446G上。论文的第一作者为苏州大学放射医学与辐射防护国家重点实验室徐美芸副研究员,通讯作者为华道本教授

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